科学新知:2021 Adv. Mater., 61.8% FE! 如何用氮化碳催化剂和光电阴极解耦增强光捕获?

  Advanced Materials (IF 30.849) 于今年刊登一项研究。研究团队使用多孔氮化碳催化剂,以 Si 光电阴极结构解耦光催化和电催化,达成 61.8% 的法拉第效率 (Faradaic efficiency, FE)。

  以光电化学 (photoelectrochemical, PEC) 进行氮还原反应 (nitrogen reduction reaction, NRR) 合成氨 (NH3) 是一种具吸引力且相当有前景的方法。然而,光学、电学和催化性能的协同管理充满挑战,也限制了光电化学氮还原反应的效率。在此研究中,研究团队以级联 n+np+-Si 光电阴极结构解耦器件中的光捕获和电催化,并增强光捕获、载流子分离/传输和催化反应。这种去耦的设计概念,除了消除寄生光的阻挡,还能在不影响效率的情况下,提升 n+np+-Si 光电阴极的光学特性和电学特性。

  然而,独特的去耦方式虽提高了光电阴极的光捕获能力,但电气设计却是另一个主要问题。为了实现更好的电气设计,研究团队使用适当的掺杂和表面钝化层来建立级联 n+np+-Si (如下图d)。这种电气设计方法提高了光生载流子的分离和转移,从而提高了催化反应的载流子可用性。AM 1.5G 太阳光模拟器的照射下,评估 Si 电池的光捕获能力。如下图 (e) 所示,n+np+-Si 电池的开路电压 (Voc)、短路电流密度 (Jsc) 和填充因子 (FF) 分别为 0.58 V33.43 mA cm-2 59.09%。此外,透过量子效率测量系统测量 n+np+-Si 电池的反射率和外部量子效率 (EQE)。如下图 (f) 所示, n+np+-Si 电池 在 450-900 nm 的波长范围内具有低反射和高 EQE (>90%),证明其出色的光吸收和电荷载流子分离能力。

Decoupling Light-harvesting Photocathode surface passivation

  令人印象深刻的是,Au/PCN 催化剂的 n+np+-Si 光电阴极表现出出色的 PEC NRR 性能,最大法拉第效率 (FE) 为 61.8%,NH3 产率在 -0.10 V 时为 13.8 µg h–1 cm–2,是低外加电位下 PEC NRR 的最高 FE。此研究结果更代表了目前使用 PEC 系统合成 NH3 的最佳性能。

Electrochemical NRR catalyst FE comparison diagram
NRR 电化。 c) 在不同外加电位下,Au/PCN 催化剂的 NH3 产率 (左侧 y 轴) 和 FE (右侧 y 轴)。 d) FE 与现有 EC NRR 催化系统比较图。
PEC NRR performance of AuPCNn+np+-Si photocathode
Au/PCN/n+np+-Si光电阴极的PEC NRR性能。 d) AM 1.5G 太阳光模拟器照明下,Au/PCN/n+np+-Si 光电阴极在 Ar 和 N2 饱和的 0.05 M H2SO4 溶液中的 LSV 曲线,扫描速率为 10 mV s–1。 g) 在 AM 1.5G 太阳光模拟器照明下的PEC 稳定性测试:-0.10 V 下的 Au/PCN/n+np+-Si 光电阴极和RHE;左侧 y 轴为 NH3 产率,右侧 y 轴为 FE。

關鍵字:光電陰極解耦、光電化學、PEC、氮還原反應、NRR、法拉第效率、FE、太陽光模擬器、Solar Simulator、量子效率、Quantum Efficiency、 sun simulator、light simulator

原文: https://doi.org/10.1002/adma.202100812

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