Nature Communications (IF 14.919) 在2021年9月刊登慕尼黑工业大学Peter Müller-Buschbaum等人的研究。由于在钙钛矿材料形成中会存在复杂的现象,影响加工-结构-功能关系。而甲基铵碘化铅 (CH3NH3PbI3, MAPI)薄膜会经过旋涂、抗溶剂滴和胶体前体退火处理。在该过程中形成的瞬态和稳定相的结构、性质,以及通过结合来自掠入射广角 X 射线散射和原位光致发光的数据,作者对潜在转变机制提出想法。
作者有机-无机钙钛矿形成的胚胎阶段提出详细见解。透过太阳光模拟器等仪器的实验,发现转化过程中的物理化学演变分为四个步骤:i) 多分散 MAPI 纳米晶体在抗溶剂液滴上的实时成核,ii) 亚稳态纳米晶体通过簇聚结瞬间部分转化为正交溶剂复合物,iii) 当溶剂从复合物中蒸发时,稳定的溶剂复合物热分解碘化铅片段,iv) 薄膜中立方 MAPI 晶体的形成(重结晶)。最终状态的MAPI在立方对称中维持稳定并表现出预期的结构和光电特性。