鈣鈦礦太陽能電池界面發生的非輻射重組是限制器件效率和穩定性的關鍵問題。目前先進的表面鈍化策略通常利用醯胺銨鹵化物抑制鈣鈦礦的非輻射重組,但它們高度的表面反應活性會導致在工作條件下轉化為2D鈣鈦礦,限制了鈍化效果和鈣鈦礦太陽能電池的電荷傳輸。
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重點摘要
- 研究團隊合成非鹵離子鹽1-萘甲基醯胺甲酸鹽(NMACOOH),抑制鈣鈦礦薄膜表面2D鈣鈦礦的生成。
- NMACOOH通過鈍化鈣鈦礦的陽離子空缺,以及鈍化鉛Pb0和鹵離子空缺,大大抑制界面無輻射重組。
- 使鈣鈦礦太陽能電池開路電壓達1.19V,轉換效率24.75%,並具有良好的長期穩定性。
(本研究採用光焱科技的設備：SS-PST100R
AM1.5G 可變標準光譜模擬光源、太陽能電子效率量測系統)
研究背景
鈣鈦礦太陽能電池界面發生的非輻射重組是限制器件效率和穩定性的關鍵問題。目前先進的表面鈍化策略通常利用醯胺銨鹵化物抑制鈣鈦礦的非輻射重組,但它們高度的表面反應活性會導致在工作條件下轉化為2D鈣鈦礦,限制了鈍化效果和鈣鈦礦太陽能電池的電荷傳輸。
研究成果
研究團隊合成了1-萘甲基醯胺甲酸鹽(NMACOOH)用於鈣鈦礦薄膜的表面鈍化處理。與傳統的1-萘甲基醯胺碘化物不同,NMACOOH處理抑制了2D鈣鈦礦的形成,並在鈣鈦礦表面形成了熱穩定的PbI2-NMACOOH加合物。表徵結果顯示,NMA+可以鈍化3D鈣鈦礦的陽離子空缺,而HCOO-可以鈍化金屬鉛Pb0和鹵離子空缺。因此,鈣鈦礦太陽能電池的非輻射重組得到了大幅抑制,實現了1.19V的開路電壓。最終得到了轉換效率24.75%的鈣鈦礦太陽能電池,並具有良好的長期穩定性,儲存1800小時後效率保持98%。此外,NMACOOH鈍化的器件在連續一太陽光照射條件下工作658小時后,效率仍保持83%。
研究方法
- 研究團隊設計並合成了1-萘甲基醯胺甲酸鹽作為鈣鈦礦表面鈍化劑。
- 利用旋塗法將鈣鈦礦薄膜鍍布在氧化鋅電極上,然後浸潤NMACOOH溶液進行表面修飾。
- 通過X射線光電子頻譜、傅立葉轉換紅外光譜等表徵了NMACOOH處理前後鈣鈦礦薄膜的化學結構與組成變化。
- 構建鈣鈦礦太陽能電池器件,測量電流密度-電壓曲線獲得相關光電參數。
- 利用熱激發發光光譜、穿隧鏡像等方法研究了界面陷阱密度變化。
- 通過長時間儲存和光照測試鑑定鈣鈦礦太陽能電池的長期穩定性。
結論
本研究合成了NMACOOH作為鈣鈦礦薄膜的表面鈍化劑,抑制了2D鈣鈦礦的生成,通過鈍化鈣鈦礦的缺陷狀態顯著降低了界面缺陷密度。使鈣鈦礦太陽能電池實現了1.19 V的開路電壓和24.75%的轉換效率,並展現出良好的長期穩定性。該成果為構建高性能鈣鈦礦太陽能電池提供了新思路。
圖S3. a) 對照組、NMAI處理和NMACOOH處理的鈣鈦礦薄膜的XRD圖樣。插入圖顯示2θ為12.4° 至13° 區域的放大視圖。b) a)中2θ為3°至10°區域的放大視圖。c) 對照組、NMAI處理和NMACOOH處理的鈣鈦礦薄膜的GIWAXS圖樣。d) c)中q為0.2 Å 至0.8 Å 區域的放大視圖。e) NMAI處理的鈣鈦礦薄膜、(NMA)2PbI4薄膜和NMAI鹽的XRD圖樣。 f) e)中2θ為3°至12°區域的放大視圖。
圖S7. 通過變化NMAI與PbI2的摩爾比製備的薄膜XRD圖樣。
圖S9. a) 從未處理和NMACOOH處理的鈣鈦礦薄膜GIWAXS圖樣中q=0.415°環上提取的隨著方位角(Azi.)變化的直方圖數據。b) 從未處理和NMAI處理的鈣鈦礦薄膜GIWAXS圖樣中q=0.450°環上提取的隨著方位角(Azi.)變化的直方圖數據。
圖S11. 未處理和NMAI處理鈣鈦礦薄膜的Pb 4f XPS譜。
圖S13. 未處理、NMACOOH處理和NMAI處理的冠軍器件的J-V曲線。
