構建二維/三維鈣鈦礦異質結是鈣鈦礦太陽能電池表面鈍化的有效方法。然而,過去的研究顯示,僅通過沉積二維鈣鈦礦物理地覆蓋在三維鈣鈦礦表面,體部三維鈣鈦礦仍存在缺陷。近日,來自華僑大學謝立強等人的研究團隊在《Nature Communications》發表論文指出,他們提出採用氯氣溶解氯仿(Cl2-CF)作為多功能溶劑,同時構建二維/三維鈣鈦礦異質結以及誘導體部晶粒二次生長和缺陷鈍化。這項研究為實現高效、高穩定性的鈣鈦礦太陽能電池提供了新思路。

首先,研究團隊進行了一系列化學分析實驗證實了Cl2-CF的組成。具體而言,他們利用硫酸鋇、硝酸銀試劑檢測確認Cl2-CF中存在CO2和Cl- ;使用碘化鈣試紙檢測確認存在Cl2。UV-vis吸收光譜結果顯示,Cl2-CF具有氯氣特徵吸收峰,證實了氯仿在光照湿氣條件下發生光解生成Cl2。為揭示Cl2-CF的反應活性,團隊通過UV-vis光譜觀察了不同鈣鈦礦前驅體溶解在Cl2-CF中的吸收峰變化,證明Cl2-CF具有強氧化性,可以使碘離子氧化生成碘分子。

接著,研究人員採用X射線繞射、GIWAXS等手段研究了Cl2-CF對鈣鈦礦晶體結構的影響。結果顯示,Cl2-CF處理鈣鈦礦薄膜後,衍射峰強度提高、位置發生移位,證明處理過程中發生了Cl掺雜和鈣鈦礦晶粒二次生長。通過XPS和EDS表征,團隊進一步證實Cl2-CF處理可以將Cl-陰離子引入鈣鈦礦體部並擴散到薄膜底側,實現了鈣鈦礦的Cl掺雜。

基於上述發現,研究人員提出Cl2-CF溶劑既可誘導鈣鈦礦晶粒二次生長,又可作為溶解大體積陽離子的後處理溶劑構建二維/三維異質結。為驗證此設想,團隊利用六氫溴化銨鈍化鈣鈦礦薄膜。結果表明,Cl2-CF溶解的六氫溴化銨可以與缺陷表面反應生成二維鈍化層,與此同時Cl2誘導鈣鈦礦晶粒二次生長,實現了表面鈍化和體部結晶再生長的雙重效應。SEM、AFM結果顯示,二次生長後的鈣鈦礦薄膜表面更加平滑。XRD和GIWAXS證實了二維鈣鈦礦的形成。

最後,通過氧化還原反應機理研究,團隊指出Cl2與鈣鈦礦中碘離子的反應是實現上述效果的關鍵所在。反應生成的Cl-擴散進入鈣鈦礦體部和界面區域,降低了缺陷密度並抑制了非輻射重組。依託該多功能溶劑體系,**研究團隊使用光焱科技Enlitech的太陽光模擬器SS-X系列以及量子效率檢測儀QE-R檢測實驗結果，**最終製備出效率高達24.21%的鈣鈦礦太陽能電池,並得到顯著提升的工作穩定性,在最大功率點持續一太陽光照條件下保持80%的初效率達905小時。

該研究成果為實現高效、高穩定的鈣鈦礦太陽能電池提供了嶄新的思路。綜合運用氯氣溶解氯仿溶劑的氧化性質誘導鈣鈦礦晶體缺陷鈍化與二次生長,以及溶解大體積陽離子構建異質結的策略,或將為鈣鈦礦太陽能電池的構裝工藝提供新的靈感。當然,要實現商業化應用,還有待於進一步優化工藝以降低成本和提高重複性。