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《Science(IF>63.832)》德國柏林亥姆霍茲中心團隊-通過界面缺陷鈍化調控能隙匹配實現高效三鹼金屬鈣鈦礦-矽疊層太陽電池,轉化效率高於31% 25

《Science(IF>63.832)》德國柏林亥姆霍茲中心團隊-通過界面缺陷鈍化調控能隙匹配實現高效三鹼金屬鈣鈦礦-矽疊層太陽電池,轉化效率高於31%

重點摘要

  1. 研究人員利用離子液體改善了三鹵化物鈣鈦礦與電子運輸層C60之間的能帶匹配,降低了非輻射重組損失,提高了電荷提取效率。
  2. 在硅疊層太陽電池中實現了2.0V的開路電壓。
  3. 在結晶硅微錐構造上均勻沉積三鹵化物鈣鈦礦頂層,實現了高達31%的轉化效率。

研究背景

三鹵化物鈣鈦礦-硅疊層太陽電池是当今光伏領域的研究熱點。如何降低界面處的電荷重組合損失,提高電荷傳輸效率,是實現高性能疊層電池的關鍵。本研究旨在通過界面工程優化三鹵化物鈣鈦礦與矽的能隙匹配,以實現更高的轉化效率。

研究成果

德國柏林亥姆霍茲中心團隊(HZB)的研究人員發現,在三鹵化物鈣鈦礦與電子運輸層C60之間加入piperazinium iodide離子液體,可以形成正電偶極,調節能隙,改善兩者的能帶匹配,從而降低了非輻射重組損失,提高了電荷提取效率。單聯太陽電池的開路電壓可達1.28V。

另一組研究人員發現,利用兩種含磷修飾劑,可以在結晶硅基板的微錐構造上實現三鹵化物鈣鈦礦光吸收層的均勻沉積。這種 passerivation 功效可以有效抑制界面缺陷密度,減少電荷重組合損失。

最終,研究團隊優化後的三鹵化物鈣鈦礦-矽疊層太陽電池實現了2.0V的開路電壓,超過31%的轉化效率。

研究方法

德國柏林亥姆霍茲中心團隊(HZB)利用溶液工藝法製備三鹵化物鈣鈦礦薄膜,先後加入甲基銨碘離子液體和piperazinium iodide離子液體,形成正電偶極,調節能隙,改善與C60的能帶匹配。他們通過瞬時光電子能譜和穩態光致發光研究界面電荷傳輸和重組過程,證明離子液體的加入可以降低非輻射損失,提高電荷提取效率。

另一組研究人員採用噴塗沉積和旋轉塗覆法在n型矽片的微錐構造上沉積p-i-n結構的三鹵化物鈣鈦礦/C60薄膜。通過添加苯基膦酸和氟苯基膦酸兩種含磷修飾劑,實現了均勻緻密的薄膜沉積。界面缺陷密度大大降低,界面電荷重組合也明顯減少。

結論

本研究通過離子液體和含磷修飾劑優化了三鹵化物鈣鈦礦-矽界面,改善了能隙匹配,降低了界面缺陷密度,抑制了電荷重組合損失。優化後的三鹵化物鈣鈦礦-矽疊層太陽電池實現了2.0V的開路電壓和31%以上的轉化效率。這為未來實現更高效的三鹵化物鈣鈦礦-矽疊層太陽電池提供了有效途徑。

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圖S10. a) 帶有和不帶表面處理的鈣鈦礦單聯太陽電池的代表JV曲線。沒有處理的3Hal設備平均光電轉換效率為18.2%,開路電壓為1.161 V。與具有相同1.68 eV光譜帶隙和設備結構(玻璃/ITO/2PACz/3Cat/C60/SnO2/Ag)的3Cat鈣鈦礦相比,開路電壓略有改善,因為3Cat設備的平均開路電壓為1.147 V (Al-Ashouri和Köhnen等人(8))。但是,QFLS值顯示3Hal鈣鈦礦的開路電壓潛力遠高於3Cat(3Cat為1.26 eV (8),3Hal測量值為1.32 eV,如表S1所示)。PI表面處理提供了最高的開路電壓。b) 箱形圖顯示了帶表面處理和不帶表面處理的設備的所有JV參數。我們將JSC值之間的變化歸因於這些沒有光圈的測量中設備面積的變化。然而,從c)中的外量子效率(EQE)計算的JSC值顯示所有電池的電流密度相似。在d)中,從(c)計算的EQE的導數顯示所有設備的帶隙相同(1.678 eV)。因此,表面處理不影響帶隙。

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圖S11. 用於老化單聯太陽電池的燈的光譜與AM1.5G的比較。

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圖S13. 使用2-苯基丙烯酸咔唑作為空穴傳輸層,三鹵鈣鈦礦和鄰苯二甲酸吡咯烷作為表面修飾方法的鈣鈦礦/矽疊層太陽電池的老化測試。a) 老化測試器件的電流密度-電壓曲線。b) 老化測試持續478小時,圖顯示(從上至下):絕對光電轉換效率,標準化光電轉換效率(標準化至前60分鐘平均值)、最大功率點電壓,最大功率點電流密度,相對濕度和溫度。478小時後,器件保持了初始光電轉換效率的75.7%。347小時後達到初始光電轉換效率的80%。濕度和溫度圖顯示約350小時附近因冷卻系統故障引起的跌落。

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圖S15. A) 帶有含甲基的2-苯基丙烯酸咔唑自組裝分子膜作為空穴傳輸層,三鹵鈣鈦礦與鄰苯二甲酸吡咯烷表面修飾的矽底電池具有電阻分佈緩衝層的鈣鈦礦/矽疊層太陽電池電流密度-電壓曲線。b) 外量子效率曲線。

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圖S17. 不同氧化銦錫厚度和柵指高度的模擬串聯太陽電池的電流密度-電壓參數隨柵指數量的變化關係曲線。模擬使用分佈式SPICE模型完成(43)。電氣參數取自Ref. (8),短路電流密度值取自使用GenPro4進行的光學模擬(表S5)。

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圖S19. a) 帶有100 nm、60 nm、40 nm和20 nm氧化銦錫厚度以及柵指的串聯太陽電池的外量子效率曲線(圖中標記為“100, 60, 40, 20”),以及帶有100 nm氧化銦錫厚度但沒有柵指的參考樣品(圖中標記為“Ref”)。請注意,這些器件使用硼氟化鋰中間層而非鄰苯二甲酸吡咯烷,使用2-苯基丙烯酸咔唑而非含甲基的2-苯基丙烯酸咔唑,並沒有電阻分佈緩衝層。AM1.5g照明條件下的積分電流密度以mA cm-2給出於圖例中。b) 從電流密度-電壓測量中提取的器件參數統計。中位數對每種變化均給出。

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圖S20. 具有鄰苯二甲酸吡咯烷、含甲基的2-苯基丙烯酸咔唑、電阻分佈緩衝層以及40 nm氧化銦錫柵指的串聯太陽電池的電流密度-電壓測量曲線。鈣鈦礦/矽串聯太陽電池首次實現2.0 V開路電壓,光電轉換效率達32.36%。

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圖S26. 比較內部(HZB; 電流密度-電壓掃描)和JRC-ESTI的((quasi)穩態)記錄的電流密度-電壓測量。JRC-ESTI的数据點與圖S25和圖3D中顯示的點相同。

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圖S29. 通過依賴光強的光致發光(PL)和依賴注入的電致發光(EL)對亞電池的擬電流密度-電壓曲線以及串聯的擬電流密度-電壓曲線進行拆解,並與太陽模擬器下的電流密度-電壓測量進行比較。相應的性能參數見表S6。

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