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科學新知:2021 Adv. Mater., 61.8% FE! 如何用氮化碳催化劑和光電陰極解耦增強光捕獲?

  Advanced Materials (IF 30.849) 於今年刊登一項研究。研究團隊使用多孔氮化碳催化劑,以 Si 光電陰極結構解耦光催化和電催化,達成 61.8% 的法拉第效率 (Faradaic efficiency, FE)。

  以光電化學 (photoelectrochemical, PEC) 進行氮還原反應 (nitrogen reduction reaction, NRR) 合成氨 (NH3) 是一種具吸引力且相當有前景的方法。然而,光學、電學和催化性能的協同管理充滿挑戰,也限制了光電化學氮還原反應的效率。在此研究中,研究團隊以級聯 n+np+-Si 光電陰極結構解耦器件中的光捕獲和電催化,並增強光捕獲、載流子分離/傳輸和催化反應。這種去耦的設計概念,除了消除寄生光的阻擋,還能在不影響效率的情況下,提升 n+np+-Si 光電陰極的光學特性和電學特性。

  然而,獨特的去耦方式雖提高了光電陰極的光捕獲能力,但電氣設計卻是另一個主要問題。為了實現更好的電氣設計,研究團隊使用適當的摻雜和表面鈍化層來建立級聯 n+np+-Si (如下圖d)。這種電氣設計方法提高了光生載流子的分離和轉移,從而提高了催化反應的載流子可用性。AM 1.5G 太陽光模擬器的照射下,評估 Si 電池的光捕獲能力。如下圖 (e) 所示,n+np+-Si 電池的開路電壓 (Voc)、短路電流密度 (Jsc) 和填充因子 (FF) 分別為 0.58 V33.43 mA cm-2 59.09%。此外,透過量子效率測量系統測量 n+np+-Si 電池的反射率和外部量子效率 (EQE)。如下圖 (f) 所示, n+np+-Si 電池 在 450-900 nm 的波長范圍內具有低反射和高 EQE (>90%),證明其出色的光吸收和電荷載流子分離能力。

Decoupling Light-harvesting Photocathode surface passivation

  令人印象深刻的是,Au/PCN 催化劑的 n+np+-Si 光電陰極表現出出色的 PEC NRR 性能,最大法拉第效率 (FE) 為 61.8%,NH3 產率在 -0.10 V 時為 13.8 µg h–1 cm–2,是低外加電位下 PEC NRR 的最高 FE。此研究結果更代表了目前使用PEC 系統合成 NH3 的最佳性能。

Electrochemical NRR catalyst FE comparison diagram
NRR 電化。 c) 在不同外加電位下,Au/PCN 催化劑的 NH3 產率 (左側 y 軸) 和 FE (右側 y 軸)。 d) FE 與現有 EC NRR 催化系統比較圖。
PEC NRR performance of AuPCNn+np+-Si photocathode
Au/PCN/n+np+-Si光電陰極的PEC NRR性能。 d) AM 1.5G 太陽光模擬器照明下,Au/PCN/n+np+-Si 光電陰極在 Ar 和 N2 飽和的 0.05 M H2SO4 溶液中的 LSV 曲線,掃描速率為 10 mV s–1。 g) 在 AM 1.5G 太陽光模擬器照明下的PEC 穩定性測試:-0.10 V 下的 Au/PCN/n+np+-Si 光電陰極和RHE;左側 y 軸為 NH3 產率,右側 y 軸為 FE。

關鍵字:光電陰極解耦、光電化學、PEC、氮還原反應、NRR、法拉第效率、FE、太陽光模擬器、Solar Simulator、量子效率、Quantum Efficiency、 sun simulator、light simulator

原文:  https://doi.org/10.1002/adma.202100812

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